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化材院新动力质料模仿与设计团队李位等在铅卤钙钛矿温度、压力呼应物理机制研讨中获得新希望

工夫:2020/05/22 11:06:00  泉源:   作者:   点击:

李位等在Chemistry of Materials》上在线揭晓论文

 

本网讯(化材院 邓磊)克日,化材院新动力质料模仿与设计团队李位课题组以我校为第一单元在国际闻名质料迷信期刊Chemistry of Materials》上在线揭晓题为“Anti-Correlation Between Band-Gap and Carrier Lifetime in Lead Halide Perovskites under Compression Rationalized by Ab Initio Quantum Dynamics”的研讨论文(论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c01287,期刊影响因子:10.159,中科院SCI期刊最新分区:位于质料迷信大类1区和物理化学等小类都为1区)。

无机-无机杂化钙钛矿质料作为一种新型的复合晶体质料,因其无机组分与无机组分在分子标准上的杂化而具有优秀的光电功能,在光伏电池、发光二极管、激光、光电探测等范畴遭到了普遍的存眷。无机-无机杂化钙钛矿太阳能电池光电转换服从在短短几年工夫内曾经跨越了22%。但是,对构造-功能干系明白的缺乏成为其进一步生长的一大妨碍。

无机卤化物钙钛矿晶格较软,对外界情况的转变较为敏感,构造和光电性子易受温度和压力等情况要素的影响,与传统半导体有着明显区别。实行研讨解释,钙钛矿质料载流子寿命具有失常的压力和温度依赖性,即在高温和高压情形下显示出了严峻的光伏功能衰减征象。但是,针对这类征象的机理展现尚无报道。

李位传授等和美国南加州大学Oleg Prezhdo传授互助,接纳含时密度泛函实际连系非绝热动力学模仿,从原子标准细致地研讨了温度和压力效应对钙钛矿电子构造和引发态动力学的影响,获得了阶段性功效:(1)展现了温度降低惹起钙钛矿载流子寿命延伸的物理机制。对无机-无机杂化钙钛矿CH3NH3PbI3来说,低温会加强无机离子的无序转动,约束Pb-I原子的振动,从而减小非绝热耦合矢。这是招致寿命延伸的次要缘故原由。然则全无机钙钛矿CsPbBr3中,低温会加强无机原子的颠簸速率,增大非绝热耦合矢。然则更强的电声耦合会加速量子经典退相历程,从而减缓电荷复合。低温均会招致两种质料PbI3-八面体构造的畸变,减小Pb-I-Pb键角,增大能隙。这公道地注释了实行上低温惹起的光谱蓝移征象。(2)证明了实行上的压力诱导反“能隙规矩”征象。研讨效果解释,加压会减小无机-无机杂化钙钛矿CH3NH3PbI3 Pb-I键长,加强Pb-s与I-p轨道间的反键耦合,使价带顶能级上移,从而窄化能隙。同时,增添的压力会加剧PbI3-八面体构造畸变和 Pb、I原子颠簸,增大非绝热耦合矢。但是,更快的量子-经典退相历程战胜了能隙窄化和非绝热耦合增大所带来的晦气影响,克制了电荷复合历程以及非辐射能量丧失。该事情加深了对钙钛矿质料的构效干系及相干物理化学机制的明白,为设计、分解新型高效钙钛矿太阳能电池提供主要的实际指点。

以上研讨功效获得了国度天然迷信基金、湖南省天然迷信基金、长沙市科技设计项目、湖南农业大学“双一流”建立项目、湖南农业大学引进人才迷信基金等的赞助。

已揭晓的相干研讨功效:

1. Wei Li, Andrey S. Vasenko, Jianfeng Tang,* Oleg V. Prezhdo*. Anharmonicity Extends Carrier Lifetimes in Lead Halide Perovskites at Elevated Temperatures. Journal of Physical Chemistry Letters, 2019, 10, 6219-6226. (Q1, IF=7.328)

2. Wei Li*,  Jianfeng Tang, David Casanova, Oleg V. Prezhdo*. Time-Domain Ab Initio Analysis Rationalizes the Unusual Temperature Dependence of Charge Carrier Relaxation in Lead Halide Perovskite. ACS Energy Letters, 2018, 3, 2713-2720.  (Q1, IF=16.733)

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